Cuối thập niên 1960, căng thẳng giữa người Palestine và chính phủ Jordan tăng lên mạnh mẽ; những yếu tố khởi nghĩa vũ trang Ả Rập đã tạo lập một "nhà nước bên trong nhà nước" mạnh ở Jordan, cuối cùng kiểm soát nhiều vị trí chiến lược bên trong nước này. Sau thắng lợi của họ trong Trận Karameh, Fatah và các nhóm du kích Palestine khác bắt đầu kiểm soát đời sống dân sự tại Jordan. Họ lập ra các chốt gác trên đường, công khai làm nhục lực lượng cảnh sát Jordan, quấy nhiễu phụ nữ và đánh những khoản thuế bất hợp pháp - tất cả chúng đều được Arafat bỏ qua hay tảng lờ.[21] Vua Hussein coi đây là một mối đe doạ đang gia tăng với chủ quyền và an ninh của vương quốc, và tìm cách giải giáp quân du kích. Tuy nhiên, để tránh đối đầu quân sự với các lực lượng đối lập Hussein đã thải hồi nhiều quan chức chống PLO trong nội các của mình, gồm cả một số thành viên trong chính gia đình ông, và mời Arafat trở thành Thủ tướng Jordan. Arafat từ chối, nêu ra niềm tin của ông về sự cần thiết của một nhà nước Palestine với quyền lãnh đạo của người Palestine.[26]

Dù có sự can thiệp của Hussein, các hành động du kích tại Jordan vẫn tiếp diễn. Ngày 15 tháng 9 năm 1970, PFLP cướp năm chiếc máy bay và cho ba chiếc hạ cánh tại Sân bay Dawson, nằm cách 30 dặm (48 km) phía đông Amman. Sau khi các hành khách đã được chuyển tới nơi khác, ba chiếc máy bay nổ tung. Điều này đã làm ảnh hưởng tới hình ảnh của Arafat ở nhiều nước phương tây gồm cả Hoa Kỳ, những người gán cho ông chịu trách nhiệm kiểm soát các phe nhóm thuộc PLO. Arafat, trước sức ép từ các chính phủ Ả Rập, công khai lên án các vụ không tặc và ngừng bất kỳ hoạt động du kích nào của PFLP trong vài tuần. (Ông cũng đã có hành động tương tự sau khi PFLP tấn công Sân bay Athens.) Chính phủ Jordan quyết tâm giành lại sự kiểm soát lãnh thổ của mình, và vào ngày hôm sau, Vua Hussein tuyên bố thiết quân luật.[26] Cùng ngày hôm ấy, Arafat trở thành tư lệnh tối cao của PLA.[27]

Khi xung đột leo thang, các chính phủ Ả Rập khắc tìm cách đàm phán một giải pháp hoà bình. Như một phần của nỗ lực này, Gamal Abdel Nasser đã tổ chức Hội nghị Thượng đỉnh Liên đoàn Ả Rập tại Cairo ngày 21 tháng 9. Bài diễn văn của Arafat đã giành được thiện cảm từ các lãnh đạo Ả Rập tham dự. Các lãnh đạo quốc gia khác cùng chống lại Hussein, trong số đó có Muammar al-Gaddafi, người chế giễu ông và người cha bị tâm thần phân liệt của ông là Vua Talal. Nỗ lực thành lập một thoả thuận hoà bình giữa hai bên không thể thành công. Nasser chết vì một vụ đau tim vài giờ sau hội nghị thượng đỉnh.[26]

Tới ngày 25 tháng 9, quân đội Jordan đã giành được ưu thế, và hai ngày hôm sau Arafat và Hussein đồng ý một lệnh ngừng bắn tại Amman. Quân đội Jordan đã khiến người Palestine phải chịu thiệt hại nặng nề - gồm cả thường dân - với xấp xỉ 3,500 thương vong.[27] Sau khi có những vụ vi phạm liên tục với lệnh ngừng bắn từ cả PLO và Quân đội Jordan, Arafat kêu gọi lật đổ Vua Hussein. Trước mối đe doạ, tháng 6 năm 1971, Hussein ra lệnh cho các lực lượng của mình tống khứ tất cả các chiến binh Palestine còn lại ở phía bắc Jordan - và họ đã hoàn thành nhiệm vụ này. Arafat và một số lực lượng của mình, gồm cả hai sĩ quan cao cấp, Abu Iyad và Abu Jihad, bị buộc rút về góc phía bắc của Jordan. Họ tái lập tại thị trấn Jerash, gần biên giới với Syria. Với sự giúp đỡ của Munib Masri, một thành viên nội các Jordan ủng hộ Palestine, và Fahd al-Khomeimi, đại sứ Ả Rập Xê Út tại Jordan, Arafat tìm cách vào được Syria với gần 2000 chiến binh của mình. Tuy nhiên, vì quan hệ thù địch giữa Arafat và Tổng thống Syria Hafez al-Assad (người trước đó đã lật đổ Salah Jadid), các chiến binh Palestin đã vượt biên giới vào Liban để gia nhập các lực lượng PLO tại nước này, nơi họ thành lập trụ sở mới.[28]