Năm 2005, Geun Suk tham gia vào vai diễn con của ngài Tổng thống trong bộ phim truyền hình SBS Love In Prague đã trở thành hit của những người yêu mến xem truyền hình.

Vào năm 2006, Jang Geun Suk đã đến với màn ảnh rộng trong bộ phim kinh dị One Missed Call: Final trong vai diễn một cậu bé bị điếc. Với những kinh nghiệm đã học từ trước, Geun Suk đã có thể giao tiếp bằng tiếng Nhật Bản dễ dàng. Anh cũng được học các ngôn ngữ ký hiệu để có thể hoàn thành tốt vai diễn.

Trở lại với màn ảnh nhỏ, Jang Geun Suk nhập vai vào một nhân vật là người yêu đầu tiên của Hwang Jin Yi trong bộ phim truyền hình Hwang Jin-i 2006. Sau đó, Jang Geun Suk đã được biết đến với khuôn mặt đáng yêu và từ đây, anh đã lột bỏ hình ảnh diễn viên nhí để trở thành một diễn viên chững chạc được người hâm mộ yêu mến.

Năm 2007, anh được chọn vào bộ phim chủ đề rock mang tên The Happy Life, với vai diễn, Jang Geun Suk đã thể hiện sự quyến rũ nam tính của mình cũng như thể hiện khả năng ca hát.

Trong năm 2008, Geun Suk đi vào hoạt động trong hai danh hiệu âm nhạc lấy cảm hứng với tính năng quay phim Do Re Mi Fa So La Ti Do hit và bộ phim truyền hình của đài MBC Beethoven Virus đối diện với sự tham gia của Kim Myeong Min. Anh cũng đóng vai chính trong bộ phim truyền hình của đài KBS, Hong Gil Dong, trong vai Thái tử Lee Changhwi. Anh cùng với diễn viên nhí Moon Mason trong bộ phim điện ảnh Baby And Me.