Hoàng tử Gustaf Adolf đã đột ngột qua đời vào chiều ngày 26 tháng 1 năm 1947 trong một vụ tai nạn máy bay tại phi trường Kastrup, Kastrup, Đan Mạch. Hoàng tử, cùng với hai tuỳ tùng đang trở về Stockholm sau chuyến đi săn kết hợp viếng thăm Công chúa Juliana và Hoàng thân Bernhard của Hà Lan. Chuyến bay của hãng hàng không KLM từ Amsterdam, sau một thời gian bị hoãn, đã hạ cánh xuống phi trường Copenhagen trước khi tiếp tục bay đến Stockholm. Không bao lâu sau khi máy bay Douglas DC-3 của hãng hàng không KLM cất cánh, nó nhanh chóng đạt đến độ cao 50 m (150 ft) rồi bất ngờ chết máy, rơi xuống mặt đất và nổ tung. Tất cả 22 người trên máy bay (gồm 16 hành khách và 6 phi hành đoàn) đều tử vong. Trên chuyến bay, ngoài Hoàng tử Gustaf Adolf còn có nữ ca sĩ, diễn viên người Mỹ Grace Moore. Một thời gian ngắn sau khi điều tra, tổ cảnh sát đã xác định được nguyên nhân của vụ tai nạn, đó là do cơ trưởng chưa kiểm tra đầy đủ các bộ phận của máy bay trước khi cất cánh, và khoá chống gió giật của thang máy vẫn chưa được đóng lại.

Khi mất, Hoàng tử Gustaf Adolf đứng thứ 2 trong danh sách thừa kế ngai vàng sau cha của ông, người sau đó trở thành Vua Gustaf VI Adolf vào năm 1950. Con trai duy nhất của ông, Hoàng tử Carl Gustaf (lúc đó mới 9 tháng tuổi) được đôn lên đứng vị trí thứ 2 trong danh sách thừa kế ngai vàng, sau này kế vị ông nội trở thành Vua Carl XVI Gustaf.