Vào năm 17 tuổi, Cayley bắt đầu cư trú và học tại trường Cao đẳng Trinity, Cambridge. Lúc bấy giờ, có hai sự kiện toán học lớn đang xảy ra, Hiệp hội Giải tích đã thành công lớn trong việc khuyến khích dùng kí hiệu Leibniz cho vi phân, và tờ Tạp chí Toán học Cambridge được thành lập bởi Gregory và Robert Leslie Ellis. Sau ba năm, Cayley đã đóng góp ba luận án cho tạp chí trên, về các chủ đề được gợi ý trong bài Mécanique analytique của Lagrange và một số tác phẩm của Laplace.